ࡱ> 5@cbjbj22 XXYV    $(((Pd(|(B@)()(***,,,;;;;M; ?B$DRFGAB- ,,@,,,AB  **nBO5O5O5,T R* *;O5,;O5jO56r.8T` " 8*) p P(G488B0B88H4L8H8 d     8H 8,,O5,,,,,ABAB(?5( 13 Congresso Brasileiro de Catlise 3 Congresso de Catlise do Mercosul Preparao e Caracterizao de Catalisadores VOx/MgyAlOx: Influncia da Composio Qumica na Reao de Decomposio do Isopropanol. Dbora M. Meira1, Gilberto G. Cortez1,*, Helcio J. Izario Filho1, Waldinei R. Monteiro2, Marisa A. Zacharias2 e Jos A. J. Rodrigues2. 1 Departamento de Engenharia Qumica, Faculdade de Engenharia Qumica de Lorena, Campus I, Rod. Itajub/Lorena, Km 74,5 - CEP 12600-000, Lorena, SP, Brasil,  HYPERLINK mailto:cortez@dequi.faenquil.br cortez@dequi.faenquil.br 2 Laboratrio Associado de Combusto e Propulso, Instituto Nacional de Pesquisas Espaciais, Rod. Presidente Dutra, Km 40 - CEP 12630-000, Cachoeira Paulista, SP, Brasil,  HYPERLINK mailto:jajr@lcp.inpe.br jajr@lcp.inpe.br Resumo-Abstract xidos mistos de Mg-Al como precursores do tipo hidrotalcitas foram sintetizados com diferentes composies qumicas por reaes de coprecipitao a partir dos nitratos metlicos (Mg e Al) empregando K2CO3 como agente precipitante. O tratamento trmico a 4500C dos precursores sintetizados resultou na formao do xido misto MgyAlOx. Uma serie de catalisadores VOx/MgyAlOx foram preparados e caracterizados por espectroscopia de absoro atmica, difrao de raios-X, rea de superficial especfica, reduo temperatura programada (RTP) e por reao de decomposio do isopropanol, uma molcula sonda comumente empregada na avaliao das propriedades cidas e bsicas do catalisador. Os resultados de RTP mostraram que a redutibilidade do V+5 diminui com o aumento da concentrao de magnsio no catalisador. Os perfis de difrao de raios-X dos precursores hidrotalcita ricos em Al mostraram a presena de uma fase cristalina de brucita e gibbsita. A velocidade de formao dos produtos na reao de decomposio do isopropanol foi fortemente influenciada pela relao de Mg/Al e da composio de vandio no catalisador. Mixed oxides of Al-Mg with precursors type hydrotalcites were synthesized with different chemical compositions by co-precipitation of nitrates of the respective cations and K2CO3. The thermal treatment of these hydrotalcite precursors at 4500C resulted in the formation of the MgyAlOx mixed oxide. A series of VOx/MgyAlOx catalysts were prepared and characterized by atomic absorption spectroscopy, X-ray diffraction, specific surface area, temperature-programmed reduction (TPR) and by isopropanol decomposition, a probe molecule for evaluate the acid and basic properties of the catalyst. The results of TPR showed that the reducibility of V+5 decreases with the increase of magnesium loading in catalysts. The X-ray diffraction patterns of Al-rich hydrotalcite precursors showed the presence of crystalline phases of brucite and gibbsite. The formation rate of the products in the reaction of isopropanol decomposition depended strongly on the Mg/Al ratio and of the vanadium composition in the catalyst. Introduo Na dcada passada, tem sido observado um aumento crescente na aplicao de compostos do tipo hidrotalcita como catalisadores (1,2). A hidrotalcita pode apresentar-se sob duas formas, isto : como Mg6Al2(OH)16CO3.4H2O quando encontrada na natureza (3,4), e quando sintetizada a hidrotalcita consiste de camadas de brucita carregada positivamente e neutralizada por uma camada aninica. Sua frmula geral [M2+(1-X)M3+X (OH)2](An-)X/n.m H2O, onde: M2+ e M3+ so ctions bi e tri valentes; x varia de 0,17 a 0,33 e An- o nion da intercamada (5,6). Estes xidos mistos so potencialmente utilizados como catalisadores por apresentarem uma elevada rea especfica, estabilidade trmica e uma distribuio homognea dos ctions inseridos na estrutura. A atividade cataltica dos xidos mistos derivados da hidrotalcita muito influenciada pelo tratamento trmico aplicado (7). As propriedades cidas e bsicas dos xidos Mg-Al dependem da composio qumica das espcies ativas e do mtodo de preparao (8,9). A decomposio do isopropanol uma reao modelo para caracterizao de catalisadores quanto aos stios cidos e/ou bsicos. O objetivo deste estudo foi preparar diferentes xidos mistos MgyAlOx, catalisadores VOx/MgyAlOx e avaliar a influncia da composio qumica do Mg, Al e V nos catalisadores atravs da reao de decomposio do isopropanol. Experimental Preparao dos catalisadores. Os precursores do tipo hidrotalcita foram preparados com diferentes relaes atmicas de Mg/Al empregando-se o mtodo de coprecipitao contnua sob condies de pH e temperatura constantes. Foram utilizadas solues aquosas contendo 1,0 mol/L dos sais de Mg(NO3)2.6H2O e Al(NO3)3.9H2O para preparar trs precursores xidos com diferentes relaes atmicas (y = Mg/Al) com y = 1,0; 0,89 e 0,5. Utilizou-se como agente precipitante uma soluo de 1,5 mol/L de K2CO3. As solues contendo os ons metlicos (Mg e Al) e o agente precipitante foram pr-aquecidos em um banho termosttico individualmente e adicionados continuamente, com auxlio de bombas dosadoras, a um reator (150 mL) de mistura sob forte agitao mecnica. Durante a etapa de coprecipitao o pH foi ajustado a 10 +/-0,4, por meio da adio de um fluxo controlado dos reagentes. A temperatura durante a reao foi constante em 55oC. Aps o trmino da coprecipitao, o precipitado foi submetido a um processo de envelhecimento por 24 h a 40oC sob agitao mecnica. Transcorrido este tempo, o precipitado foi isolado por filtrao a vcuo e lavado com gua destilada/deionizada at atingir um valor constante de pH. Os precipitados resultantes foram secos a 90oC por 24 h. Em seguida, preparou-se uma srie de catalisadores por impregnao utilizando-se de uma soluo aquosa de NH4VO3 e os precipitados secos. As impregnaes foram realizadas a 70oC, sob vcuo com auxlio de um evaporador rotatrio. A concentrao nominal de vandio nos diferentes xidos foi de 17% (p/p) de V2O5. Aps as impregnaes, os slidos foram secos e calcinados a 450oC por 4 h sob ar sinttico. As sries de catalisadores foram identificadas como V/MgyAl. Anlise Qumica. A composio qumica de V, Mg e Al nas amostras foram determinadas por espectroscopia de absoro atmica com atomizao por chama em um equipamento Perkin Elmer modelo Analyst controlado por um software AA Winlab para ajustar e processar os dados experimentais. Nesta anlise, as amostras foram digeridas previamente com uma mistura cida de HNO3 e HF. As diluies das amostras foram realizadas em funo da linearidade de cada comprimento de onda. rea Superficial Especfica. As anlises de rea especficas (mtodo BET) dos catalisadores foram realizadas por adsoro de N2 a 196oC em um equipamento da marca Quantachrome, modelo NOVA 1000. Para esta anlise as amostras foram previamente tratadas in situ a 200oC sob vcuo. Difrao de Raios-X (DRX). As anlises de difrao de raios-X foram realizadas em um equipamento da marca SEISERT, modelo Isodebyeflex 1001 com radiao CuK( (( = 1,54178). O tubo de raios-X foi operado a 40kV e 30 mA. Os difratogramas de raios-X foram obtidos aplicando-se um passo de 2( = 0,05o (1 passo por segundo) de 5 a 80o. Reduo Temperatura Programada (RTP). Para a determinao do perfil de reduo e das espcies redutveis presentes no catalisador, as amostras (25 mg) foram submetidas uma secagem sob fluxo de He a 200oC durante 1h e em seguida foram reduzidas taxa de 10oC/min da temperatura de 30oC at 900oC sob fluxo (30ml/min) de uma mistura redutora contendo 10%H2/N2. Esta anlise foi realizada em um equipamento da marca Quantachrome, modelo Chembet-3000, equipado com um detector de condutividade trmica. Decomposio do isopropanol. Os catalisadores foram avaliados na reao de decomposio do isopropanol, empregando-se um reator de leito fixo (quartzo) com fluxo contnuo dos reagentes sob presso atmosfrica. O reator foi alimentado com isopropanol (99,7%, Merck) com auxlio de uma bomba Thermo Separation Products, modelo Spectra P100, vazo de 0,05 cm3/min e diludo em uma mistura de He e O2 (razo molar de 3/1) na vazo de 74 cm3/min. Os gases efluentes do reator foram analisados por cromatografia gasosa em um cromatgrafo Varian 3350, equipado com um detector de condutividade trmica (DCT). A reao foi avaliada no intervalo de temperatura de 170oC a 290oC, utilizando-se uma massa de catalisador de 100 mg e um fator tempo de residncia (W/FA0) igual a 2,4 g.h/molIsop. A converso do isopropanol foi calculada a partir do balano da quantidade de carbono, assumindo que o total de carbono na sada do reator foi considerado sendo igual quantidade de carbono do isopropanol alimentado no reator. Resultados e Discusso A composio qumica de Mg, Al e V2O5 em % (p/p) e rea superficial especfica (BET) dos catalisadores so apresentados pela Tabela 1. Tabela 1. Composio qumica de Mg, Al e V2O5 em % (p/p) determinado por absoro atmica (AA) e rea especfica (Sg) dos catalisadores. AmostrasAnlise Qumica por AA Sg m2g-1R* ( N )R* ( E )Mg % p/pAl % p/pV2O5 % p/pV/Mg1,0Al0,500,4315,611,718,199V/Mg0,89Al0,530,5411,813,815,6105V/Mg0,50Al0,670,668,215,616,3128(*) R = Al/(Mg+Al); N: nominal; E: experimental As anlises elementares de Mg e Al nos catalisadores revelaram que as medidas das relaes molares de R = Al/(Mg+Al) experimentais foram muito semelhantes aos valores nominais. O teor de vandio no catalisador determinado por AA foi prximo ao valor nominal de 17 % (p/p) de V2O5 e a de potssio foi inferior a 0,1 % (p/p). Este resultado confirma que o processo de lavagem das amostras eliminou praticamente quase todo o contedo em potssio dos precursores. Os valores das reas especficas das amostras mostram um aumento de rea especfica com o aumento relao molar (R) nos catalisadores. As Figuras 1, 2 e 3 apresentam os resultados de difrao de raios-X (DRX) dos precursores secados a 90oC e calcinados a 450oC, com diferentes relaes molares (R). Os resultados de DRX dos precursores, apresentados na Figura 1, indicam que os precursores Mg-Al apresentam uma fase cristalina tipo hidrotalcita em todas as amostras. Para os precursores com R = 0,53 e R = 0,63, foram identificadas as fases gibbsita (Al(OH)3) e brucita (Mg(OH)2). A intensidade destas fases aumenta com quantidade de alumnio no precursor. Os dados experimentais das intensidades dos picos foram comparados com os valores dos dados tericos obtidos das fichas (JCPDS). A variao na intensidade dos picos da hidrotalcita est relacionado com o parmetro de rede a que diminui linearmente (seguindo a lei de Vegars) com o aumento da concentrao de alumnio nos precursores, ou seja, para R = 0,5 (a = 3,08), R = 0,53 (a = 3,06) e R = 0,67 (a = 3,04). Esta variao do parmetro de rede a foi atribudo substituio isomrfica dos ctions Mg+ pelos ctions Al+3 na estrutura da hidrotalcita. Corma et al. (10) observaram a mesma mudana com valores de R = 0,20 a 0,33 nos precursores Mg-Al.  Figura 1. Difratogramas de DRX dos precursores. (() hidrotalcita Mg-Al, (() gibbsita e (() brucita.  Figura 2. Difratogramas de DRX dos precursores impregnados com vandio secados a 90oC. (() hidrotalcita Mg-Al, (() gibbsita e (() fase no identificada.  Figura 3. Difratogramas de DRX dos precursores V-Mg-Al calcinados a 450oC. (() MgO e (() MgAl2O4. Em trabalhos mais recentes, Dez et al. (11) encontraram as mesmas fases e determinaram que o valor do parmetro de rede a diminui quando a quantidade de Al no precursor aumenta desde R = 0,10 (a = 3,132) a R = 0,67 (a = 3,020). A Figura 2 apresenta os difratogramas de raios-X dos precursores secados a 90oC que foram impregnados com o sal de vandio. Observa-se um pico intenso nas trs amostras em 2( = 18,32o (R = 0,50), 2( = 18,47o (R = 0,53) e 2( = 18,89o (R = 0,67). Outros picos menos intensos correspondem s fases gibbsita (2( ( 20o) e hidrotalcita Mg-Al (2( ( 24o, 35o, 39o e 61o), respectivamente. Bhattacharyya et al. (12) prepararam precursores com estruturas tipo hidrotalcita contendo espcies oligovanadatos entre as camadas tipo brucita. O slido obtido com pH entre 7 a 8,5 apresentou por DRX uma estrutura tipo hidrotalcita com um pico mais intenso em 2( ( 18,5o. Eles atriburam que as espcies oligovanadatos do precursor consistiam de nions V4O124- intercalados na fase hidrotalcita. Dinka et al. (13) consideraram que o valor do espaamento d001 da espcie decavanadato (V10O286-) intercalado na estrutura da hidrotalcita foi 9,9. Outros autores (14), introduziram nions decavanadato (V10O286-) na intercamada do precursor Mg-Al com estrutura tipo hidrotalcita. Eles encontraram um pico correspondente fase (-Mg2V2O7 em 2( ( 18o (ASTM 39-816) na amostra calcinada a 550oC. Neste trabalho, segundo resultados de DRX, o pico nas amostras em 2( ( 18,3, 18,5 e 18,9o na Figura 2 provavelmente corresponde ao nion V4O124- presente na intercamada da fase hidrotalcita Mg4Al2(OH)12(V4O12)0,5 (12). A Figura 3 apresenta os difratogramas de raios-X dos precursores impregnados com vandio calcinados a 4500C. Observa-se nas trs amostras a presena de picos em 2( ( 35, 43 e 63o que correspondem fase MgO e um pequeno pico a 2( ( 65o atribudo a fase MgAl2O4 para o catalisador com R = 0,67. Nenhum pico referente fase cristalina V2O5 foi encontrado nestes catalisadores. As anlises de reduo temperatura programada (RTP) do V2O5 mssico e dos catalisadores calcinados so apresentados na Figura 4. O V2O5 mssico apresenta trs temperaturas mximas de reduo a 663oC, 696oC e 836oC, que correspondem s espcies V+4,33, V+4 e V+3 de vandio reduzido. Este perfil de RTP est coerente com o perfil obtido por Bosch et al. (15) para o V2O5 mssico. As Figuras 4-b a 4-d apresentam os perfis de RTP dos catalisadores V/MgyAl. A presena de um nico pico de reduo nos catalisadores V/MgyAl se deve reduo de espcies V+5 a V+4. Observa-se que a temperatura mxima de reduo do vandio aumenta com a quantidade de magnsio no catalisador, ou seja, R = 0,67 (568oC), R = 0,53 (608oC) e R = 0,50 (614oC). Este aumento na temperatura mxima de reduo pode ser atribudo formao de uma maior quantidade da fase MgO no catalisador, a qual provoca uma diminuio a redutibilidade do vandio.  Figura 4. Perfil de RTP de (a) V2O5 mssico, (b) V/Mg0,5Al, (c) V/Mg0,89Al e (d) V/Mg1,0Al. Os resultados dos testes catalticos utilizando a reao de decomposio de isopropanol nas temperaturas de 270oC, 280oC e 290oC so apresentados na Tabela 2. Os dados de atividade cataltica foram calculados, respectivamente, em termos da quantidade consumida de isopropanol por rea, por tempo (mol. m-2. min-1) e pela velocidade de formao dos produtos (VPF). O oxignio foi utilizado na mistura reacional com a finalidade de evitar a reduo do vandio (V+5), presente em todos os catalisadores. Observa-se que a atividade na formao de propileno aumenta com a temperatura de reao e favorecida pela diminuio de magnsio no catalisador. Por outro lado, a formao de acetona diminui com o aumento da temperatura de reao e com o aumento da concentrao de magnsio no catalisador. A formao de ter di-isoproplico foi negligencivel em todos os catalisadores. Tabela 2. Velocidade de formao dos produtos (propileno e acetona) na reao de decomposio cataltica do isopropanol. CatalisadoresVFP (mol m-2 min-1)PropilenoAcetona270oC280oC290oC270oC280oC290oCV/Mg1,0Al0,010,180,400,300,290,21V/Mg0,89Al0,090,290,380,260,230,21V/Mg0,50Al0,380,400,410,120,110,09 A Figura 5 apresenta o comportamento cataltico do catalisador V/Mg0,5Al na decomposio do isopropanol em funo da temperatura de reao. A converso do isopropanol aumenta com o aumento da temperatura de reao e atinge um mximo na temperatura de 290oC. A formao do propileno a partir da temperatura de 240oC favorecida, entretanto a formao de acetona foi significativamente influenciada pelo aumento da temperatura de reao. Em trabalhos mencionados anteriormente (16), o aumento da temperatura favorece a formao do propileno, proveniente da desidratao do isopropanol.  Figura 5. Atividade cataltica do catalisador V/Mg0,5Al na reao de decomposio do isopropanol. (() Isopropanol; (() Propileno; (() Acetona e (() ter di-isoproplico. A transformao do isopropanol tem sido freqentemente usada como uma reao modelo para a caracterizao das propriedades cidas e bsicas de slidos (11,17). A reao de decomposio do isopropanol pode ocorrer segundo dois processos paralelos em presena do catalisador cido-bsico: desidratao para propeno e desidrogenao para acetona. Assim, a velocidade inicial de desidratao e desidrogenao tem sido correlacionada por muitos autores com a acidez e basicidade, respectivamente, do slido empregado (18), porm, outros autores (19) tm encontrado correlaes interessantes entre a relao de ambas velocidades e a basicidade global do catalisador empregado. Por outro lado, a partir da reao de decomposio do isopropanol no possvel estabelecer a diferena entre stios cidos de Lewis e Brnsted. A presena de espcies redox, tais como o vandio nos catalisadores sintetizados neste trabalho, podem ser importantes na atividade desidratante e desidrogenante na reao do decomposio de isopropanol. Busca et al. (20) encontrou acidez Lewis e Brnsted sobre V2O5. O aumento das espcies de xido de vandio sobre xidos metlicos suportados promove um aumento na acidez de Brnsted e uma diminuio na acidez de Lewis (21). A diminuio na acidez Lewis parece estar associada com a coordenao das espcies VOX sobre o suporte e o aumento na acidez Brnsted se deve aos grupos V-OH das espcies VOH4-2 e V2O7H2-2 sobre o suporte (22). Em trabalhos anteriores, Aramendia et al. (23) concluram que a atividade desidratante na reao de decomposio do isopropanol sobre MgO est relacionada com a acidez Brnsted. Outros autores (11) concluram que os xidos mistos Mg-Al ricos em alumnio (R ( 5) transformam principalmente o isopropanol em propileno atravs de um mecanismo E2 (Figura 6) ocorrendo sobre stios duplos Al3+-O2-. Estas amostras apresentaram uma fase separada quase amorfo de Al2O3, sendo que a segregao da fase alumina acontece na amostra Mg0,5AlOx (R = 0,67) e estabelece a formao de stios duplos ativos (Al3+-O2-) os quais desidratam o isopropanol para produzir propileno e ter di-isoproplico por meio de um mecanismo E2. Neste trabalho, os resultados de DRX evidenciaram a presena da fase gibbsita nas amostras com R = 0,53 e 0,67. Nas amostras calcinadas no foi possvel identificar a fase Al2O3, entretanto a fase MgO foi identificada em todas as amostras e um pequeno pico a 2( ( 65o foi atribudo fase MgAl2O4 para o catalisador com R = 0,67. Em contrapartida, o aumento na concentrao de Al no xido misto promove uma maior formao de propileno devido criao de novos stios cidos atribudo substituio do Mg2+ pelo Al3+ na matrix do xido do precursor. Em todas as amostras a concentrao de vandio oscilou entre 16 a 18% (p/p) de V2O5. A presena do vandio sobre o xido misto favorece a formao de stios cidos (Lewis e Brnsted) que estariam participando na formao do propileno em todas as amostras. Portanto, importante enfatizar que a falta de informaes sobre a interao do vandio na estrutura da hidrotalcita dificultou uma melhor interpretao dos resultados obtidos neste estudo.  Figura 6. Formao de C3 via mecanismo E2 em catalisadores MgyAlOx ricos em Al. Concluses Neste trabalho, a sntese dos precursores com diferentes relaes molares R = Al/(Mg+Al), por reao de coprecipitao contnua, promoveu a formao de fases cristalinas tipo hidrotalcita. O aumento da concentrao de alumnio no precursor na faixa R = 0,53 a 0,67 proporcionou a formao de fases segregadas de gibbsita e brucita na estrutura da hidrotalcita. A adio de vandio sobre o precursor Mg-Al seco pode ter formado uma fase hidrotalcita com nions V4O124 intercalados. Os resultados de RTP indicaram que o aumento crescente da quantidade de Mg no catalisador promove um aumento na temperatura mxima de reduo do vandio. Este aumento na temperatura mxima de reduo pode ser devido formao de uma maior quantidade da fase MgO no catalisador, que diminui a redutibilidade do vandio. Nos resultados obtidos pela reao de decomposio do isopropanol, o catalisador com maior concentrao de magnsio produziu mais acetona. A maior atividade na formao de acetona no catalisador V/Mg1,0Al se deve ao maior nmero de stios bsicos devido presena do magnsio. Em contrapartida, o catalisador com maior quantidade de alumnio (V/Mg0,5Al) foi mais seletivo na formao do propileno por apresentar um maior nmero de stios cidos. A presena do vandio nos catalisadores favorece a formao de novos stios cidos no catalisador e promove uma maior transformao do isopropanol em propileno. Agradecimentos Ao Laboratrio Associado de Combusto e Propulso (LCP) do Instituto Nacional de Pesquisas Espaciais (INPE/Cachoeira Paulista) pelo uso de sua infra-estrutura na caracterizao dos catalisadores e tambm FAPESP (Proc.: 04/02099-5) pela bolsa outorgada a Dbora M. Meira. Os autores so extremamente gratos ao professor da FAENQUIL Dr. Paulo Suzuki pela anlise de difrao de raios-X. Referncias Bibliogrficas W.T Reichle J. Catal 1985, 94, 547. F. Cavani; F. Trifiro; A. Vaccari Catal Today 1991, 11, 173. R. Allman Acta Crystallogr. B. 1968, 24, 972. S. Miyata Clays. Clay Miner. 1983, 31(4), 305. H.F.W. Taylor Miner. Mag. 1973, 39, 377. D.L. Bish Bull. Mineral. 1980, 103, 170. D. Tichit; F. Medina; B. Coq; R. Dutartre Appl. Catal. A: Gen. 1997, 159, 241. V.R.L. Constantino; T.J. Pinnavaia Inorg. Chem. 1995, 34 (4), 883. F. Prinetto; G. Ghiotti; R. Durand; D. Tichit J. Phys. Chem. 2000, 104, 11. A. Corma; V. Forns; F. Rey J. Catal. 1994, 148, 205. V.K. Dez; C.R. Apestegua; J.I. 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PAGE 2 PAGE 1 Anais do 13o Congresso Brasileiro de Catlise/ 3 Mercocat NOQ   / 0 E F ] ^ ` a * + , D E    ' ( ) ĹĹĹįꋚrjhnUmHsHhn0J+mHsHjhnUmHsHjhnUmHsHhnH*mHsHhnCJmHsHhnCJ H*mHsHhnCJ mHsHhn56mHsH hn56CJOJQJmHsHhnmHsHjhnUmHnHu**OPQ PSPSPSPS PSE kd$$IfFF >'d Fr t0    4 Fa $$Ifa$ $$If]a$$  $If]a$ $If]$IfRcccQR` a F ) * :  C'ԎC'ԎC';C'PSC'PSC'PSC'PSC'PSC' C'#|:/z:PSx` xx`2Ux$d%d&d'd-D M NOPQ^U $]a$$a$ $x]a$ $d]a$$d]a$) * :     < = !#MNPQ"$abdeikmnqr249߽߽߲|||||s|hnH*mHsHhnH*mHsHhnCJmHsHhn5OJQJhn5CJH*OJQJhn5CJH*OJQJhn5CJOJQJ hn5CJH*OJQJmHsH hn5CJH*OJQJmHsHhn5CJOJQJmHsHhnmHsHhn6mHsH-9:<=BCFHILPQ[]acKLOPbcfgjk!"+,-.12YZ\] !"cd)!*!!!""""""""""I#hn6mHsHhnCJmHsHhnH*mHsHhnH*mHsHhnmHsHS !!!"""##"$%%&))**+++1+:PS:/:PS :PS:PS:PS :PS:PS:PS:PS:PS:PS:PS:PS:PS :PS:PS:PS:PS:/:PS:PS:  &$$Ifa$$xa$``I#J#L#M########"$$$$$%%#%$%`%a%c%d%%&X'Y'''''((((((()))!*"*#*$*******6+7+8+;+>+@+E+F+G+I+O+X+hnhn5mHsHhnCJmHsHhnH*mHsHhn6mHsHhnH*mHsH jqhnmHsH jlhnmHsHhnmHsH jahnmHsH?1+2+5+;+<+=+@+F+I+O+R+X+[+a+slAkdj$$IfF4F`'  ` 0    4 Faf4 &$$Ifa$ X+a+b+c+d+e+v+z+}++++++3-4-5-6-....00,0-0Z1[1222233d3f333334#4*4444444444 juhnB*mHphsH j!hnB*mHphsHhn5mHsHjhnUmHsHhn6mH sH hn6mHsHhnH*mHsHhnH*mH sH hnH*mHsHhnmHsHhnmH sH 3a+f+l+m+n+%lAkd$$IfF4֞O  `7`7`7`7`7 04 Faf4 &$$Ifa$n+o+p+q+r+s+t+u+ &$$Ifa$u+v++++.lA%%% &$$Ifa$kd$$IfF4֞O  04 Faf4+++++ &$$Ifa$+++++3lA*** &$$Ifa$kd $$IfF֞O '7777704 Fa+++++ &$$Ifa$+++++3lA*** &$$Ifa$kd$$IfF֞O '7777704 Fa+++++ &$$Ifa$++,,-3lA1:+:PS+ :PS`kd$$IfF֞O '7777704 Fa-r.4444445555=TAVAAAEEEEEE:PS:PS:PS:;"::PS:;"::PS:!:%:PS:PS:|&::PS:PS:PS:  &$$Ifa$$xa$` $a$`4444444=5>5B5C5Z5[5i5j5555555555555555 66a6b666ދ|mdd[[[hn6mHsHhnH*mHsH jthnB* mHphsH jlhnB*mHphsHj"hnU jlhnB*mHphsH juhnB*mHphsH j!hnB*mHphsHhnH*mHsHhn5mHsHhnjhnUhnCJmHsHhnmHsH jshnB*mHphsH#66677|7}77777777777888888!8"8#8$8'8(8,8-818287888Z8`8S9T9U9V9[9\999999999::::3:5:6:8:::h:i:m:::hn]mHsHhn6H*mHsHhn6mH sH hnmH sH hnH*mHsH jhnmHsH jqhnmHsHhnH*mHsHhn6mHsHhnmHsH@::::";#;&;';(;);*;+;0;1;2;3;6;7;`;a;;;;;;;;;;;;$<%<'<(<,<.<0<1<2<4<5<8<<<<<<<<<#=$=%=&=)=*=@=A=B=C==========>>>?>@>}>~>>>>> jhnmHsH jqhnmHsH jahnmHsHhnH*mHsHhnH*mHsHhnmHsHN>>>>>>>??'?(?)?*?{?|???????o@p@@@@@TAUAVA`AvAwAxAyAAAAAAAA"B#B)B*B1B2BBBBBCCE'EEEEEEhnCJH*mH sH hnCJmH sH hn5mHsHhnH*mH sH hnmH sH hn5mH sH hnj8hnUhnH*mHsHhn6mHsHhnH*mHsHhnmHsHhnmHsHhn6mHsHhnH*mHsHhnH*mHsHhn6mH sH hnmH sH  jBhnB* mHphsHhnmHsH j7hnB*mHphsH8RRRRSS S SSSSSYTZT[T\TUUUUUUUUV V V VVV'VWWWWWZZZZ[[:]U]b]j]k]p]q]t]z]hn5mHsHhn6mHsHhnCJmHsHhnCJH*OJQJmHsHhnCJOJQJmHsHhn5CJOJQJmHsHj& hnUmHsHhnH*mHsHhnH*mHsHhnmHsH jhnmHsH2z]]]]]]]]]]]]]]]^^^^^"^-^.^3^4^7^G^T^V^[^\^`^^^^^^^^^^^&_/_5_:_?_`_h_j_o_p_u________``)`9`?`C``````` aaaaϾϾƾϾϾhnmHsHhn5mHsHhn6mHsH hn5hn hn6hn5mH sH hn6mH sH hnmH sH K`H``auaab2brbbbRc]c^c_cjcccccccc:PS:PS:PS:PS:PS:PS:PS:PS:PS:PS:PSC'p:PS.h]h.&`#$ & FaaPabahapaaaaaaaaab"b(b-bTbbbcbgbiblbbbbbbbbbbbbb8c@cBcGcHcLcRcScYcZc[c\c]c_c`cfcgchc$hn0J/CJOJQJmHnHu*hn0J/CJOJQJjhn0J/CJOJQJUhn0J/mHnHu hn0J/jhn0J/Uhn5mHsHhn6mHsHhnmHsHhn5hcicjcucvccccӽhnmHsHhn#hn6>*CJH*OJQJmHsHhn6CJOJQJmHsHhn0J/CJOJQJ"jhn0J/CJOJQJU*; 0P/R ?P@P / =!F"F#S$%7 ; 0P/R ?P@P / =!F"F#S$%7 PnTkTOPNG  IHDRZZʆ\10PLTE...PPPmmmXPbKGDH cmPPJCmp0712OmHIDATX_lEj!Y#Ŕ?ĤUlKzf ?iyDE *h -r-jBr%8Җ iXAý|ć͙qfw4`ͷ:~7OĊR\Rcq`cdή>$Ohth B{ԅ,ʧ֨oX˚{=鏋t=,+͖G6+_k=j۴P薿4Ɲm$'qO_\\M~IBZ%ОQHVڵSh;mr";$lb,ZZ-`D;I!a򗰔 |CYR(ΕYznaFFMCW-uF#=EA@qZ#ݕ S5i}W`e~)a*+*%/+振zZHU(t7FXԥNegyȣkmٛ-quR''8]Ҡ|%;\/eWwL:DG%/@'Ƨ;.w3]—JEzMazb#NWq7x941!Zt~9?;;G5!ͯBT+' X#5T 1r ThhT2 :nL+6*I0[wŹkqGgh}>| s C ^@+\w7/ R\IW?ita;'?4&Zmy&VrYl 5Gv񰀏 ̡-]#7cSk^7)όHj k㭳Әn]祾3~_P5-EG=6>Pi'ϳ{9OϚ]W;׮D| -E2lMѭklKP?eڪU8U:.MHũP YQ\9C?|u ;GPr:RZ6>$͍o5SYnRoHɌ05I?ʐFz$znOkBK@?r+d-ksdwg4 :PJwǷU+6XHs+쨚HFN@﬽~VhsǏz{,MǂtElX?@[ߏ(m=XxI`,a>Q#jb^h+kSX&爜:H_{=.P^kH'#8Lϯc5nN Vf \o-}ٵ^sBALۭ$0!+S;qs.vu.}&&= 6r5#Odlkʑ:O ޒk̎J"t}N_f!*MF>t -_Ra^+QnX=e%*V:tݥy>XZt>yfis]C̷_c^ў|NӼm1xä4M!H/Vj3knfbs뷍yDޕ;.c{6#?{Qm7=&kk|`mRt`41l,#D̴kD.wrd7s!JR'?O8'61rnMb[`2L g쥏 -Φf GqqJzӽ'qn)yÇ-;*aub`/QZzzNo'Jqtdr8hpKmj[(oq /Vk  5TU oc,`^ i1; LѾ]g'o!G^N?JDL2R=Y?3`?c>Ѡw݄݊*,ѦCϛHC8s`IF~7($&) X-e{B}uͶs z!MIpT2!QQYİ+a"LB$wELF dj":ekɗG3h]Hmx([G*ެ׭Ƅ:tWZ8zAvds{oZj;ɽj6(NOqFcρe: YʢBΉyW?KK匚B X,9sdzϰ?ɹ="=5Ֆ==9 s5TbdžWWhz9ٔaAr@0;r6yhcE;\2ot8!Ӯ8REA\s\qCwdu,IƿV 6#0){ /;o#dg'طg@OT.㯁M*XN࿕t[y*ΐԿq2y=?4|vllp=9>=0둝#}Ft / $^:Iha'ke~&1 ;!oܝg6rtpr--m˙0,27ϙ{NaB4S7 Y}SZYeѦ0y~neks\G6@G -&6VnZ^UcE<?\bB5onAyb>e1hUaÑc/Aj@XtktN9d%k\;%M`+fe*Tfէ!̾ڈ6Jl/q,ň˭x\h(6Wz /xGȈ^}zvwIfiKثVƝ͒Ɨ˰]Csi8UwUwW} l Cp;oxK.osNblt7:Ŷ{wWٖ |B4lM;^6Gnc4)R~A>ek%M%7rn*4ۏ2*yU.qQ ' B[y1 ra–|L28xM6=)~[lҰz8)??"X!8T`ö udviZE˹#M7ՅE؝"`q|ܤK*+ViMjwjL,Zzĥ M,EKv K7]5n/mwaGpZ L}mueMa]vEW`+ElWVjU"|pfjd.셑Eg/~[qI5Oc 9}{3Tb3 ŧa s~꿙;zuEDŧz7Y_T(4(4]!֘OhL3u 4ÎiC&=st Gn36ެDKY'pahwEvF rtՔUC:Vjt$IΈJjorU2<~iХK+:c~<ߜY,듍$3`px2S i)z.2<<*O_d*3S TZdqfyfufL8Uz!͐(27 9z|堸g-P@:󠆎>Հ /3 ˔3w1%T :3!! 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